Danke MacFlieger.
Mit DiskAid hat es nun tatsächlich geklappt.
Es scheint daran gelegen zu haben, dass die Musik vom iTunes des iMac im Ordner "/iTunes Control/Music" auf dem iPhone liegt, während die Alben, welche ich mit dem iTunes des iPhones gekauft habe im Ordner "/Purchases" liegt.
DiskAid zeigt mir im Gegensatz zu Senuti den "Purchases" Ordner an.
Tatsächlich haben die Lieder nun kryptische Namen, aber jedem Lied liegt eine .plist-Datei bei, in der alle Daten stehen. Automatische Erkennung in iTunes funktioniert leider nicht, und wie ich die .plist-Dateien automatisch auswerte weiß ich auch nicht, also werde ich es wohl händisch machen müssen. Aber das ist bei nur zwei Alben ein vertretbarer Aufwand.
Besten Dank jedenfalls für die tollen Tipps, das Problem ist dank Euch gelöst.